固態鋰電池因具有高安全性和高能量密度,被視為下一代儲能體系的重要發展方向。在傳統固態電池中,“離子傳導”與“離子儲存”功能分別由電解質和電極材料承擔,導致電極/電解質界面阻抗大、離子傳輸效率低。為解決上述界面難題,中國科學院金屬研究所科研人員創新性地在聚合物體系中實現了具有分子尺度界面的一體化電極-電解質材料。在聚合物骨架中,通過共價鍵方式同時引入了電位調控的快離子傳輸通道與可逆離子儲存位點,實現了離子傳導與存儲的功能融合,改變了界面存在形態,為提升固態電池電化學性能提供了新方案(圖1)。相關研究成果近期以“Potential-gated polymer integrates reversible ion transport and storage for solid-state batteries”為題,發表于Advanced Materials。 

在前期對富硫聚合物電極材料(Adv. Funct. Mater. 2024,34,2405122;Energy Storage Mater. 2022,45,1144;Energy Environ. Sci. 2020,13,1076.)和聚合物固態電解質(Energy Storage Mater. 2025,74,103941;Energy Environ. Sci. 2022,15,3379;Adv. Funct. Mater. 2020,30,2007172.)的研究基礎上,團隊充分利用了聚合物分子的設計靈活性和界面適應性,在主鏈上共價引入具有離子傳導功能的乙氧基團和氧化還原活性的短硫鏈,制備出兼具高離子傳輸能力(離子電導率達1.0 × 10-4 S cm-1,50 °C)與高離子儲存功能(放電比容量達491.7 mAh g-1)的分子尺度界面一體化聚合物材料P(EO2-S3)。實驗與理論計算表明,P(EO2-S3)的電子結構可隨電位發生可逆轉變,實現在不同電位區間離子傳輸與存儲行為的可控切換,拓展了其在固態電池中的多樣化應用場景。基于P(EO2-S3)構建的一體化柔性電池具有高達20,000次的抗彎折性能和快速的反應動力學。將P(EO2-S3)作為常規正極(如磷酸鐵鋰)的聚合物電解質時,其氧化還原活性可在特定電位下被激活,從而將正極的能量密度提升86%(圖2)。該研究不僅深化了對聚合物中離子傳輸與存儲機制的理解,也為發展高性能一體化電極-電解質材料提供了新的設計思路與研究范式。
金屬所徐若谷、徐勝軍和張笑銀為論文共同第一作者,李峰研究員、孫振華研究員和于彤副研究員為論文通訊作者。該工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金和遼寧省應用基礎研究計劃等項目的支持。

圖1. 一體化聚合物電極-電解質材料的設計

圖2. 一體化聚合物的電化學性能及電位依賴的離子傳輸-儲存機制
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